日前，西北大學物理學院司良教授團隊與中國科學技術大學合肥微尺度物質科學國家研究中心吳文彬教授、王凌飛教授團隊合作，發現了一種廣譜高效的新型超四方相水溶性犧牲層材料Sr4Al2O7，該高性能氧化物材料可用于制備多種高質量自支撐氧化物薄膜。成果以 Super-tetragonal Sr4Al2O7 as a sacrificial layer for high-integrity freestanding oxide membranes為題，于1月26日以研究長文（Research Article）的形式發表于《科學》（Science）上，司良教授、吳文彬教授、王凌飛教授為本文共同通訊作者。

中國科學技術大學合肥微尺度物質科學國家研究中心的章金鳳（博士研究生）、王傲（碩士研究生），中科院物理研究所林挺（碩士研究生），西北大學物理學院王曉超（碩士研究生）為本文共同第一作者。司良教授研究團隊承擔了該項目中的第一性原理計算與材料模擬工作，為最終確定Sr4Al2O7材料的新型晶體結構并理解其在外延應變的結構演化規律做出了關鍵性貢獻。

什么是自支撐氧化物薄膜？

自支撐氧化物薄膜是指一種去除襯底后依舊保持單晶特性的低維量子材料，兼具強關聯電子體系的多自由度耦合特性和二維材料的結構柔性。這類材料具有超彈性、撓曲電性和顯著的磁彈效應等新奇的物理與材料特性，因此有助于誘導出傳統外延氧化物薄膜中不具備的新奇量子衍生現象和功能特性。同時，由于擺脫了單晶襯底的剛性束縛，自支撐氧化物薄膜易于實現與硅基半導體、二維范德瓦爾斯材料以及柔性高分子材料的集成，在開發超薄柔性電子器件方面表現出巨大的應用潛力，是近年來凝聚態以及氧化物領域的研究熱點。

基于水溶性犧牲層的自支撐氧化物薄膜的剝離和轉移過程

多年來，自支撐氧化物薄膜的主流制備方法是基于水溶性犧牲層的薄膜生長、剝離和轉移技術。然而，國際上普遍使用的Sr-Al-O基水溶性犧牲層與目標氧化物薄膜之間由于不可避免的晶格失配現象和應力弛豫會導致高密度界面缺陷的形成，進而在水輔助剝離和轉移過程中在自支撐氧化物薄膜中產生高密度裂紋，顯著影響其結晶性和完整性。

因此，如何抑制微裂紋等原子級別晶體缺陷的形成，獲得大面積、高結晶性、高性能的自支撐薄膜是推動這一研究領域進一步發展的關鍵科學問題。

超四方相水溶性犧牲層Sr4Al2O7的晶體結構

（A-C為Sr4Al2O7薄膜的高分辨透射電子顯微圖像和對應的晶體結構；D為Sr4Al2O7單胞與鈣鈦礦氧化物單胞的相對大小和外延生長關系）

發現新型水溶性犧牲層材料Sr4Al2O7

針對以上問題，研發團隊成員深入探索了Sr-Al-O基水溶性薄膜的激光分子束外延生長窗口，通過精細的薄膜生長控制技術發現了一種新型水溶性犧牲層材料Sr4Al2O7，系統性的實驗表征和第一性原理材料模擬計算展現了其諸多優異性質。

首先，雙軸應變下的Sr4Al2O7薄膜具有四方結構對稱性，與多數ABO3鈣鈦礦材料可以形成高質量共格外延生長，抑制了界面處缺陷的形成和水輔助剝離過程中的裂紋產生，顯著提升了自支撐氧化物薄膜的結晶性和完整性。研究團隊驗證了晶格常數在3.85~4.04 ?區間的一系列鈣鈦礦氧化物薄膜的剝離效果，發現從Sr4Al2O7上剝離的自支撐薄膜中無裂紋區域可以擴展到毫米級，比目前已報道的同類自支撐薄膜樣品在尺寸上大1~3個數量級，且其結晶性和功能性可以與單晶襯底上生長的外延薄膜相當。

其次， Sr4Al2O7薄膜具有寬且穩定的激光分子束外延生長窗口，與多數鈣鈦礦氧化物薄膜的生長兼容，制備工藝具有普適性。研究團隊還進一步發現Sr4Al2O7獨特的化學組分和晶體結構導致其具有極高的水溶性，可以將水輔助剝離時間縮短近一個數量級，顯著提升了自支撐氧化物薄膜的制備效率，有助于大規模高性能氧化物薄膜的制備。

使用不同種水溶性犧牲層剝離自支撐氧化物薄膜的完整性比較（A為基于國際上廣泛使用的Sr3Al2O6犧牲層剝離的多種鈣鈦礦氧化物自支撐薄膜的光學顯微圖像所有薄膜上都存在高密度裂紋。B為利用新型Sr4Al2O7犧牲層剝離的多種鈣鈦礦氧化物自支撐薄膜的光學顯微圖像。所有自支撐薄膜均表現出“皺而不裂”的表面形貌，預示著結晶性和完整性的顯著提升）

《科學》審稿人評價： 

該工作具有從多個方面對氧化物電子學領域形成廣泛影響的潛力

新型水溶性犧牲層Sr4Al2O7的發現為制備高結晶性、大面積自支撐氧化物薄膜提供了一種快捷高效的普適性實驗方案。這一發現突破了自支撐氧化物薄膜在完整性和結晶性方面的瓶頸，為該領域的發展注入了新的動力，既有望推動自支撐氧化物薄膜新奇量子物態的進一步發掘，也可以提升這一體系在低維柔性電子學器件方面的應用潛力。審稿人對該成果給予高度評價，認為“這對于正迅速成長的研究自支撐氧化物薄膜領域的科學家們而言，這無疑是一個有趣的工作” “章等人的工作具有從多個方面對氧化物電子學領域形成廣泛影響的潛力”。

該研究得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金委、中科院穩定支持基礎研究領域青年團隊計劃，陜西省高層次人才項目等項目的資助支持。

司良：2010年、2013年及2017年分別在西北大學物理學系，西北大學現代物理研究所，奧地利維也納技術大學獲得學士、碩士和博士學位，隨后于維也納大學，中國科學院寧波材料技術與工程研究所，維也納技術大學從事博士后研究，2021年底入職西北大學物理學院并于2022年入選陜西省高層次人才計劃青年項目。主要從事強關聯凝聚態體系和高性能氧化物材料的理論模擬研究工作，在物理學和材料學期刊包括Science、Nature Physics、Physical Review Letters、Advanced Materials等期刊發表研究論文40余篇，受邀在德國物理學會會刊Physik journal發表研究綜述，先后主持國家自然科學基金、奧地利自然科學基金等項目。